셀 안의 압력계를 코인셀에는 넣을 수 없었다
리튬이온전지 열화 연구는 오랫동안 전기화학에 집중해왔다. 활물질이 무엇인지, 전해질에 어떤 첨가제를 넣는지, 어떤 프로토콜로 충방전하는지가 주된 변수였다. 그런데 파우치셀을 조립할 때 전극을 얼마나 세게 눌러 고정하는지 — 적층압력(stack pressure) — 도 수명에 큰 영향을 준다는 사실은 상대적으로 덜 주목받았다. 코인셀은 케이싱이 고정돼 있어 이 변수 자체를 독립적으로 조절할 수 없었기 때문이다.
케임브리지 대학과 패러데이 연구소(Faraday Institution) 연구팀이 2026년 Nature Energy에 발표한 논문은 이 공백을 정면으로 다룬다. 파우치셀에 SOC(충전상태)와 무관하게 일정한 압력을 걸 수 있는 딜라토미터를 직접 만들어서, 표준 초기압력의 약 4배(12.5 bar)를 인가하면 활물질도 전해질도 바꾸지 않고 그래파이트‖NMC811 셀의 수명이 2배로 늘어난다는 것을 보였다.
많은 상용 리튬이온전지가 실은 최적 이하의 적층압력에서 운용되고 있어서, 수명이 불필요하게 깎이고 있을 수 있다.
이 글은 논문 원문(Article 본문 10쪽)을 전체 통독하고 정리한 것이다. Battery Lab 시리즈에서 그동안 다룬 논문들이 대부분 소재·전해질 설계에 관한 것이었다면, 이번 편은 “무엇으로 만드는가”가 아니라 “어떤 조건에서 조립하는가”를 다룬다는 점에서 결이 다르다. 배경 개념은 본문에 풀어 쓰고, 분석기법 설명은 글 맨 끝 부록에 모아뒀다.
배경 — 압력을 재는 것 자체가 오랫동안 어려웠다
파우치셀은 볼트와 플레이트, 또는 스프링으로 눌러 압력을 건다. 문제는 이 압력이 셀의 SOC나 노화 정도에 따라 계속 바뀐다는 데 있다. 전극 두께는 충전할수록 부풀고 방전할수록 줄어드는데, 볼트로 고정된 틀 안에서는 이 부피 변화가 그대로 압력 변화로 이어진다. 연구팀이 직접 측정한 결과 볼트 방식은 압력이 약 20%, 스프링 방식은 약 6% 요동쳤다. 게다가 조립 직후 초기 이완만으로도 최대 20%의 압력이 사라져버려서, “이 실험은 X bar에서 진행했다”는 말 자체가 부정확한 경우가 많았다.
이 부정확함이 왜 문제인가 하면, 적층압력이 전지 안에서 여러 역할을 동시에 하기 때문이다. 입자 사이의 접촉을 유지해 저항을 낮추고, 분리막 박리를 막고, 사이클 중 생기는 가스를 밀어낸다. 반대로 압력이 너무 세면 전해질이 전극 안까지 스며들지 못하게 막고 활성 표면적을 줄이고 분리막 기공을 막을 수도 있다. 즉 압력은 낮아도 문제, 높아도 문제인 변수인데, 정작 “얼마가 적당한가”를 실험으로 알아내려면 SOC와 무관하게 일정한 압력을 유지하는 도구가 있어야 했다. 이 논문 이전까지는 그런 도구가 마땅치 않았다.
무엇을 다뤘나 — 신축성 있는 벨로우로 압력을 일정하게 유지한다
연구팀이 만든 도구는 공압 벨로우 액추에이터(bellow actuator)를 쓴 딜라토미터다. 압력조절밸브로 공압을 걸어주는 방식인데, 벨로우 자체가 유연하게 휘어지며 셀 표면에 스스로 정렬되기 때문에 제조 과정에서 생기는 미세한 굴곡에도 국소적으로 압력이 쏠리지 않는다. 이 설계로 압력 변동을 0.8% 이하로 낮췄다 — 볼트 방식(약 20%)이나 스프링 방식(약 6%)보다 한 자릿수 이상 안정적이다.
여기에 분해능 0.38nm, 월간 드리프트 100nm 이하인 정전용량 센서를 더해 셀의 팽창·수축을 동시에 실시간으로 측정했다. 파우치 안에는 전극이 있는 영역 바깥에 별도의 여유 공간(백)을 둬서, 사이클 중 발생하는 가스가 압력 측정 자체를 교란하지 않도록 분리했다.
그림 출처: Wang, H. & Wang, R. et al., Nature Energy 11, 1032–1042 (2026), Fig. 1, DOI: 10.1038/s41560-026-02087-6, CC BY 4.0
이 도구로 그래파이트‖단결정 NMC811 파우치셀(공칭용량 210mAh, 면적용량 3.26mAh/cm²)을 5가지 압력 조건 — XLP(1.5bar)·LP(3bar)·MP(6.5bar)·OP(12.5bar)·HP(37.5bar) — 에서 나란히 사이클링했다. 전해질은 첨가제 없는 표준 LP57(1M LiPF6, EC:EMC=3:7)로 고정해, 압력이라는 변수 하나만 순수하게 분리해서 봤다.
대표 결과 — 표준 압력의 4배에서 수명이 2배로 늘었다
C/10 포메이션 3사이클 후 C/3(70mA)로 장기 사이클링했고, 50사이클마다 C/10 회복사이클을 끼워 넣었다. 결과는 뚜렷했다. OP(12.5bar) 조건은 375사이클이 지나도 80% 용량을 유지한 반면, LP(3bar)는 169사이클, HP(37.5bar)는 161사이클 만에 80% 아래로 떨어졌다. OP는 코인셀에서 통상 쓰이는 초기압력보다 약 4배 높은 수준인데, 그 압력에서 수명이 2배 이상 늘어난 셈이다.
| 조건 | 절대압력 | 80% 용량유지 사이클 |
|---|---|---|
| LP(저압) | 3 bar | 169 사이클 |
| OP(최적압력) | 12.5 bar | 375+ 사이클 |
| HP(고압) | 37.5 bar | 161 사이클 |
그림 출처: Wang, H. & Wang, R. et al., Nature Energy 11, 1032–1042 (2026), Fig. 2, DOI: 10.1038/s41560-026-02087-6, CC BY 4.0
X선 단층촬영(XCT)으로 268사이클 후 아노드 두께를 재보면 LP가 평균 89µm로 가장 두꺼웠고, HP 72µm, OP 67µm 순이었다. 흥미로운 건 LP와 HP의 팽창 양상 자체가 다르다는 점이다. HP는 초기 약 150사이클 동안 오히려 셀이 조금씩 압축되다가(다공성 감소 때문으로 추정) 그 시점부터 갑자기 비가역 팽창이 시작됐고, 이 시작점이 정확히 가속열화가 시작되는 시점과 겹쳤다. LP는 처음부터 매 사이클 조금씩 부풀다가 약 220사이클부터 팽창 속도가 빨라졌다. 같은 “팽창”이라도 그 모양(shape)이 서로 다르다는 것은, 겉보기엔 비슷해 보이는 열화가 실은 서로 다른 메커니즘에서 온다는 신호였다.
메커니즘 — 저압은 크래킹을, 고압은 도금을 부른다
왜 압력이 낮아도 높아도 문제일까. 연구팀은 차동전압분석(DVA), 7Li 고체상 NMR, 방사광 XRD, XPS, MP-AES, 단면 SEM 등을 겹겹이 동원해 두 가지 서로 다른 열화 경로를 구분해냈다.
저압(LP)에서는 캐소드가 갈라진다. 압력이 낮으면 입자끼리 접촉하는 지점이 적어서, 소수의 접촉점에 하중이 몰려 국소 응력이 커진다. 실제로 단면 SEM으로 크랙을 세어보니 LP 캐소드에서 크랙 개수(115개)와 평균 길이(0.67µm) 모두 OP(68개, 0.48µm)·HP(62개, 0.35µm)보다 많고 길었다. 크랙이 늘면 전해질과 맞닿는 캐소드 표면적이 늘어나고, 이는 전이금속(TM) 용출로 이어진다. MP-AES로 잰 아노드의 니켈 함량은 LP에서 25.3nmol/mg으로, OP(6.2)·HP(7.2)의 3–4배에 달했다. 용출된 TM이 아노드로 이동해 과다한 SEI 형성을 유발하고, 이것이 리튬 재고 손실로 이어진다는 것이 DVA로 확인됐다.
그림 출처: Wang, H. & Wang, R. et al., Nature Energy 11, 1032–1042 (2026), Fig. 3, DOI: 10.1038/s41560-026-02087-6, CC BY 4.0
고압(HP)에서는 아노드에 리튬이 도금된다. 압력이 너무 세면 다공성이 줄어들고 전해질이 활물질 안까지 스며들지 못하며, 분해 과정에서 분리막 기공까지 국소적으로 막힐 수 있다. 이러면 리튬이온 수송이 막혀 국소 과전압이 올라가고, 결국 그래파이트에 삽입되지 못한 리튬이 표면에 금속 상태로 그대로 쌓인다(도금). 7Li NMR에서 HP 아노드는 리튬금속 특유의 신호(δ≈265ppm)가 뚜렷했고, 광학현미경에서도 은빛 침전물이 관찰됐다. 방사광 XRD로 잰 격자층간거리(d(002))도 HP에서 가장 크게 벌어져 있었는데, 이는 그래파이트 안에 리튬이 고르게 빠져나가지 못하고 갇혀 있다는 뜻이다.
그림 출처: Wang, H. & Wang, R. et al., Nature Energy 11, 1032–1042 (2026), Fig. 4, DOI: 10.1038/s41560-026-02087-6, CC BY 4.0
이 저압 크래킹 현상을 연구팀은 그래뉴러(granular) 물리학의 force chain 이론으로 설명한다. 압력이 낮을 때는 입자 배위수(서로 맞닿은 이웃 입자의 수) Z가 작아서, 힘이 소수의 “힘 사슬”을 따라 집중적으로 전달되며 국소 응력이 커진다. 압력이 올라갈수록 Z = Z0 + c·log(p)라는 관계식을 따라 배위수가 늘어나고, 힘이 더 많은 경로로 분산돼(병렬 force chain) 국소 응력이 낮아진다. 크랙이 현재 40–50도 각도로 집전체와 만나는 경향이 관찰됐는데, 이는 압축 하중에서 전단응력이 최대가 되는 방향과 일치한다.
그림 출처: Wang, H. & Wang, R. et al., Nature Energy 11, 1032–1042 (2026), Fig. 5, DOI: 10.1038/s41560-026-02087-6, CC BY 4.0
상용화로 가는 길 — 첨가제와 병용하고 대형셀로 확장했다
연구팀은 이 압력 최적화가 기존 전략과 상충하지 않고 오히려 시너지를 낸다는 것도 보였다. OP 조건에 FEC·VC·LiBF4 첨가제를 더한 셀은 4.2V 컷오프에서 1,100사이클 후에도 96.2%의 용량을 유지했다. 또한 벨로우 액추에이터 2개를 병렬로 구동해도 균일한 압력 분포가 유지된다는 것을 압력지시필름으로 확인했고, 이 구조로 5-Ah급 셀 4개를 동시에 눌러 안정적인 사이클링 결과를 얻었다. 다만 이 대형셀 실증은 균일 압력 분포를 확인한 수준이고, 375사이클급 장기 열화 데이터까지 제시하지는 않았다.
고찰 — 이 논문이 안 보여준 것
이 논문의 논리는 튼튼하다. 딜라토미터라는 새로운 계측 도구로 압력이라는 변수를 처음으로 SOC와 무관하게 고정한 뒤, XCT·DVA·NMR·XRD·XPS·SEM을 각각 독립적으로 동원해 저압-크래킹, 고압-도금이라는 두 열화 경로를 교차검증했다. 여기에 그래뉴러 물리학이라는 다른 분야의 이론(force chain)까지 끌어와 “왜 저압에서 크랙이 느는가”를 물리적으로 설명한 부분은 특히 설득력 있다.
다만 몇 가지는 이 논문만으로는 확인할 수 없다. 첫째, 핵심 실증이 210mAh급 소형 파우치셀에 머물러 있다. 5-Ah 4개 병렬 실증은 “압력이 균일하게 분포한다”는 것만 보였을 뿐, 그 스케일에서 실제 375사이클급 수명 데이터를 제시하지 않았다 — 대형 ESS 셀에서도 똑같이 수명이 2배로 느는지는 이 논문만으로는 알 수 없다. 둘째, 벨로우 액추에이터로 개별 셀마다 정밀한 압력을 유지하는 하드웨어를, 실제 배터리 팩(수백–수천 개 셀)에 적용했을 때의 부피·비용·장기 신뢰성은 다루지 않았다. 셋째, DVA 분석 자체가 200사이클 이후 LP·HP 조건에서는 전압 특징이 흐려져 신뢰도가 떨어진다고 저자들 스스로 밝혔는데, 후반부 열화 해석 중 이 구간과 겹치는 부분이 얼마나 있는지는 명시되지 않았다.
My Take
신소재 없이 조립 조건만 바꿔 수명을 2배로 늘렸다는 결과 자체보다 더 눈길이 가는 건, 그 결과를 얻기 위해 압력이라는 그동안 정밀하게 통제되지 않았던 변수를 처음으로 SOC와 무관하게 고정하는 계측 도구를 만들었다는 사실이다. 많은 배터리 연구가 “무엇을 넣을까”에 집중하는 동안, 이 논문은 “어떻게 누를까”라는 질문에 답했다.
동시에 이 결과가 즉시 산업에 이식될 수 있다고 단정하기는 이르다고 본다. 소형 파우치셀에서 검증된 최적압력(12.5bar)이 셀 크기·전극 두께·화학이 달라져도 그대로 적용되는지, 그리고 실제 팩 수준에서 이 정밀도의 압력을 유지하는 하드웨어의 경제성이 어떤지는 별도로 검증해야 할 다음 단계다. 그럼에도 “제조·조립 공정 파라미터 최적화”가 신소재 개발보다 훨씬 빠르게 적용 가능한 상용화 레버라는 것을 보여준 사례로서, 이 논문의 가치는 분명하다.
Battery Lab 시리즈는 이 편을 포함해 vault에 원문 PDF가 확보된 논문을 순차적으로 계속 리뷰한다. 다음 편은 전고체 배터리 양극 코팅으로 이어간다.
부록 — 이 글을 이해하는 데 필요한 배경지식과 용어
1. 적층압력의 기본 개념
- 적층압력(stack pressure): 파우치셀 내부의 전극·분리막 층들을 서로 밀착시키기 위해 셀 바깥에서 가하는 압력. 입자 간 접촉, 이온 수송 경로, 분리막 밀착도에 직접 영향을 준다.
- 가역 팽창 vs 비가역 팽창: 충전·방전에 따라 전극이 부풀었다 줄어드는 것이 가역 팽창(입자 자체의 부피 변화), 사이클을 반복해도 원래대로 돌아오지 않고 누적되는 것이 비가역 팽창(SEI 형성·리튬도금·크래킹 등 구조적 변화의 결과)이다.
- N/P비, 리튬 도금: 이 시리즈에서 이미 다룬 개념이지만 이번 편에서 다시 쓰면, 도금(plating)은 리튬이온이 그래파이트 격자 안에 정상적으로 삽입되지 못하고 표면에 금속 상태로 쌓이는 현상이다. 저온이나 고율 충전, 이번 논문처럼 국소 과전압이 커지는 조건에서 잘 일어난다.
2. 이 논문에 새로 쓰인 분석기법
- 딜라토미터(dilatometer): 시료의 미세한 두께·부피 변화를 정밀하게 측정하는 장비. 이 논문에서는 정전용량 센서를 결합해 파우치셀의 팽창·수축을 실시간으로 나노미터 단위까지 측정했다.
- 차동전압분석(DVA, differential voltage analysis): 전압을 용량으로 미분한 dV/dQ 곡선의 변화를 반쪽셀 데이터에 맞춰가며, 전체 용량손실을 리튬 재고 손실(slippage)과 캐소드 고전압 손실 등 원인별로 분해하는 기법.
- X선 단층촬영(XCT, X-ray computed tomography): 여러 각도에서 찍은 X선 투과 이미지를 재구성해 시료 내부의 3차원 구조를 비파괴로 관찰하는 기법. 이 논문에서는 파우치셀을 열지 않은 채로 아노드·캐소드·분리막의 두께 분포를 측정하는 데 썼다.
- force chain(힘 사슬) 이론: 그래뉴러(입자형) 물질에서 하중이 모든 입자에 고르게 퍼지지 않고 일부 입자들이 이루는 사슬 모양의 경로를 따라 집중적으로 전달되는 현상. 이 논문은 캐소드 활물질 입자 집합에도 이 이론을 적용해, 저압에서 왜 국소 응력이 커지는지를 설명했다.
- Hertzian contact(헤르츠 접촉): 두 곡면이 맞닿을 때 접촉면에 걸리는 압력을 계산하는 고전 접촉역학 이론. 입자 배위수가 늘수록 개별 접촉점에 걸리는 압력이 줄어드는 관계(P∝Z^(-1/3))를 설명하는 데 인용됐다.
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